X線回折法(XRD)

ブラッグの法則 分析法
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X線回折法(X-ray Diffraction)はXRDと呼ばれ、ブラッグの法則を利用して、種々の結晶面からの回折スペクトルを測定します。 未知試料の同定、特定物質や相の定量分析などに用いられます。 無機系の材料開発ではよく使う分析法です。

測定原理

結晶に入射したX線は、結晶内の個々の原子で散乱されますが、散乱後のX線強度はこれらの散乱波の干渉の結果、ある条件が満たされると特定の方向でのみ強くなる場合があります。これを、X線の回折現象といいます。

図のように面間隔dの結晶面に波長λの単色X線が、ブラッグの式

$$nλ= 2dsinθ$$

を満たす角度θで入射すると、入射方向に対し2θの角度に散乱されるX線は位相が一致するため強めあい、この方向に回折X線が得られます。

d : 格子面間隔

λ : X線の波長

θ : 格子面と入射線および回折線との間の角度

入射X線と回折X線は2θの角度をなし、これはdにより変化するので2θを連続的に変化させながらX線を検出することにより、粉末や多結晶試料に対しては種々の結晶面からの回折X線を得ることができ、これと標準スペクトルとの照合により同定ができます。また、回折線のピーク強度から定量分析が、ピーク位置から格子定数の測定や結晶系が決定され、ピーク位置変化から結晶歪みの、また半値幅から結晶粒の大きさなどに関する情報が得られます。

図 ブラッグの反射条件

得られる情報

XRDの測定結果を解析することで、下記の情報を得ることができます。

  • 化合物及び相の同定

測定が比較的簡単ながらバックデータも多く登録されており、この用途で用いることが最も多いです。

  • 多形の定性及び定量分析

化学式が同一で結晶構造の異なる多形の分析をしたいときに適しています。

  • 結晶構造解析

格子定数の精密測定、結晶粒の大きさ、格子歪みなど、結晶系の測定が可能です。

測定条件

XRDは通常の測定条件であれば、サンプル作成も簡易で測定も簡単に行うことができます。測定装置にもよりますが通常条件の分解能としては、サンプル表面の測定領域では数mm程度、深さ方向測定領域では10nm~20μm程度となっています。深さ方向の分解能を高めるために、入射角を小さく一定にする測定方法もあります。その場合、10nm程度の厚さの薄膜も測定可能になります。また、専用の治具を用いることによって、−260℃の低温環境や2500℃の高温環境にて測定している例もあります。また、専用アタッチメントによって最小φ10μmの領域の測定が可能になる装置もあります。

装置概要

X線回折装置は、大きく分けて、X線発生装置、ゴニオメーター、計数記録装置からなっています。

X線源には、封入管球式と回転対陰極式とがあり、出力は回転対陰極式が1桁近く強くなります。出力が強くなるほど、短時間で精密な測定が可能です。また、X線としてはCuKα線がよく用いられるが、必要に応じてCrKα線、FeKα線、CoKα線、MoKα線なども利用されます。

ゴニオメーターは回転式の試料台のようなもので、回転軸部分に試料を取り付けることで入射線に対して結晶の方位を調整することができます。実際の動きとしては、試料軸の回転角度θに対して計数管の回転角度が常に倍角2θになるように回転し、試料中のそれぞれの格子面によって回折された回折線を計数管によって受光し、その強度と回転角2θが計数回路を通って計数記録装置に記録されます。そのため、検出データとしては、横軸:2θ、縦軸:回折X線強度のスペクトルとなります。

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